【文章信息】
第一作者：刘营营（2024级硕士研究生）
通讯作者：潘原
通讯单位：太阳成集团tyc33455cc重质油全国重点实验室
论文DOI：https://doi.org/10.1002/adma.202513175
【研究背景】
加氢与脱氢反应是化工过程中重要的典型反应。传统均相催化剂虽活性和选择性良好，但分离回收难；非均相催化剂存在活性位点利用率低、活性组分易团聚等问题。单原子催化剂（SACs）原子利用率高，但在复杂反应条件下易发生金属原子迁移团聚。分子筛因具有刚性有序微孔结构，能通过空间限域效应锚定金属单原子，且其与金属位点存在强相互协同作用。因此，通过分子筛锚定SACs在加氢与脱氢反应可以展现出优异性能，在加氢和脱氢反应中具有广阔的应用前景。为此，相关研究围绕分子筛锚定SACs合成方法、加氢脱氢反应性能调控及应用前景展开系统探索。
【文章简介】
鉴于此，来自太阳成集团tyc33455cc潘原等在国际知名期刊Advanced Materials上发表题为“Zeolite‐Anchored Single‐Atom Catalysts for Enhanced Hydrogenation and Dehydrogenation Reaction Process”的综述文章。该文章系统报道了分子筛锚定SACs在加氢和脱氢反应中的研究进展，包括：不饱和烃的加氢反应、不饱和醛/醚的氢化反应、CO2加氢反应、加氢异构化反应、加氢甲酰化反应、液态有机氢载体的加氢反应、乙烷脱氢反应、丙烷脱氢反应等。归纳总结了不同类型分子筛锚定SACs的合成方法，提出了提高分子筛锚定SACs在加氢和脱氢反应中的活性、选择性和稳定性的调控策略和设计原则，为分子筛基催化剂在原子尺度上的设计提供理论指导。最后，展望了分子筛锚定SACs在加氢和脱氢反应中的潜在机遇和挑战。
图1 分子筛锚定SACs在加氢和脱氢反应中的应用
图2 分子筛锚定SACs用于加氢和脱氢反应的研究进展
图3 分子筛锚定SACs：合成、加氢脱氢反应性能调控策略
【本文要点】
要点一：分子筛锚定SACs的合成方法
归纳总结了分子筛锚定SACs的后合成法和原位合成法，其中后合成法包括浸渍法、离子交换法和高温氧化再分散法等技术，原位合成法包括一锅水热合成法、模板辅助法、配体保护法等技术。
要点二：分子筛锚定SACs在加氢和脱氢反应中的研究进展
综述了分子筛锚定SACs在加氢和脱氢反应中的研究进展，包括不饱和烃的加氢反应、不饱和醛/醚的氢化反应、CO2加氢反应、加氢异构化反应、加氢甲酰化反应、液态有机氢载体的加氢反应、乙烷脱氢反应、丙烷脱氢反应。
要点三：强化加氢和脱氢反应的调控策略
分别提出了提高分子筛锚定SACs在加氢和脱氢反应中的活性提升、选择性增强和稳定性改善的调控策略。通过调控催化剂界面、表面结构和配位环境，提升加氢/脱氢活性；利用双位点协同效应和限域效应调控强化加氢/脱氢选择性；采用金属位点-分子筛强相互作用和锚定效应来改善加氢/脱氢稳定性。最终，实现活性、选择性和稳定性的协同优化。
要点四：总结与展望
（1）分子筛锚定SACs的规模化合成面临多重挑战。包括精确调控单原子分散位点、维持分子筛载体的结构稳定性、金属在分子筛上的落位及其强相互作用，尤其在放大规模化制备过程中金属与分子筛的协同匹配调控。同时，探索新的分子筛载体和高载量金属单原子的合成策略。
（2）加氢/脱氢反应条件一般较为苛刻，在实际反应条件下捕捉活性位点的动态结构对于理解反应机理至关重要。现阶段原位DRIFTS或常温常压XAS技术已初步揭示反应机制。实际操作中，需在更为苛刻条件下开展原位跟踪研究，揭示分子筛通道内SACs与反应物/产物的真实相互作用，更为深入理解金属单原子与分子筛对于特定反应的作用关系。
（3）分子筛锚定SACs也存在单原子的动态迁移和分子筛结构的退化，工业加氢和脱氢过程面临许多挑战，包括催化剂失活（中毒、焦化和化学失活）和缓慢的反应速率。未来需要采用多种方法，包括多级孔沸石设计，杂原子掺杂，双位点协同策略，结合动态表征和计算建模，旨在实现高负载量，克服载体缺陷工程和金属前驱体配位动力学之间的权衡，扩大分子筛锚定SACs在精细化工和能源转化中的应用。
（4）通过机器学习与多尺度理论模拟的深度融合，破解分子筛锚定SACs发展的瓶颈。人工智能在预测分子筛模板-结构关系方面的应用，有利于合理设计模板、开发新型分子筛以及对现有分子筛进行结构优化，并建设分子筛锚定SACs数据库。
【文章链接】
Liu, Yingying, Yuan Pan* et al. Zeolite‐Anchored Single‐Atom Catalysts for Enhanced Hydrogenation and Dehydrogenation Reaction Process, Advanced Materials, 2026, 38, e13175.
