近日，吴文婷教授团队在甲烷直接催化转化制备甲醇和乙酸研究中取得重要进展，相关成果以“Direct oxidative carbonylation of methane to acetic acid via high-valent iron-oxo mediated water activation”和“FeCu Dual-Single-Atom Catalyst Promotes Gradient H2O2 Activation for Enhanced Methane Oxidation to Methanol”为题，发表在国际顶级期刊《Nature Communications》。论文第一作者为张浩楠，共同第一作者包括王帅、Richard J. Lewis、Iulian Dugulan，通讯作者为吴文婷、吴明铂、Graham J. Hutchings。该工作得到国家自然科学基金、重点研发计划等项目的支持。
这两项研究分别通过构建FeCu双单原子空间分离结构和Rh-O-Fe活性中心，实现了甲烷在温和条件下的高效、高选择性转化，为天然气资源的高值化利用提供了全新策略。
研究成果一：梯度H2O2活化以增强甲烷氧化制甲醇
研究聚焦于甲烷直接氧化制甲醇。H2O2是理想的绿色氧化剂，但其活化产物种类多、活性强，容易导致甲烷过度氧化。吴文婷教授团队设计了一种FeCu双单原子空间分离催化剂，将Fe锚定在ZSM-5孔道内部、Cu分布于外表面，利用扩散梯度实现H2O2的分级活化。
Fe位点在内孔中生成高价Fe=O和•OOH物种，选择性活化甲烷生成CH3OOH；CH3OOH扩散至外表面后，由Cu位点温和转化为甲醇，避免了过度氧化。该催化剂在80 °C下实现甲醇产率20.2 mmol gcat-1 h-1，选择性90.1%，H2O2利用率高达74.6%，优于目前绝大多数报道。反应机理研究表明，Fe-Cu协同作用将决速步由H2O2活化转移至C-H键活化，显著提升了反应效率，为实现惰性烷烃高效选择性氧化提供了新的催化剂设计策略。
研究成果二：直接氧化羰基化制乙酸，破解C-C偶联难题
乙酸是重要的基础化工原料，年需求量超1800万吨，但其工业生产仍依赖能耗较高的甲醇羰基化路线。甲烷直接转化为乙酸虽具有原子经济性优势，却长期受限于C-H键惰性强、C-C偶联动力学缓慢，偶联机制未被实验验证，成为高效催化体系开发的关键瓶颈。
团队创新性地构建了Rh-O-Fe空间分离活性位点结构，实现甲烷与水活化的功能解耦，揭示高价铁氧介导的自由基偶联新机制，突破传统甲烷羰基化的动力学瓶颈。温和条件下实现乙酸92%高选择性、高产率及100 h长周期稳定运行，为低碳烷烃高值化转化提供了全新催化设计范式。
科学意义与应用前景
这两项研究从催化剂结构设计出发，分别揭示了空间分离双原子调控H2O2活化路径的新策略与高价金属介导的水活化机制，突破了传统甲烷转化中活性氧物种难以精准调控的瓶颈。研究不仅为甲烷直接转化为甲醇和乙酸提供了高效、稳定的催化剂体系，也为惰性C-H键的定向转化和C-C偶联反应提供了新的设计思路。
论文信息：
(1) Haonan Zhang, Shuai Wang, Yang Li, Hongjie Qin, Mingwang Wang, Qinghai Chen, Boshi Zheng, Shuxu Zhu, Pengye Zhang, Chaoqun Gu, Yunyun Li, Qi Hua, Mingbo Wu*, Wenting Wu*.FeCu Dual-Single-Atom Catalyst Promotes Gradient H2O2 Activation for Enhanced Methane Oxidation to Methanol. Nature communications 2026, 10.1038/s41467-026-70179-8.
https://www.nature.com/articles/s41467-026-70179-8
(2) Haonan Zhang, Richard J. Lewis, A. Iulian Dugulan, Yang Li, Shuai Wang, Zhenxing Wang, Jianrong Zeng, Nicholas F. Dummer, Yanyan Xi, Yunyun Li, Thomas E. Davies, Mingbo Wu*, Graham J. Hutchings*, Wenting Wu* Direct oxidative carbonylation of methane to acetic acid via high-valent iron-oxo mediated water activation, Nature communications 2026, 10.1038/s41467-026-70339-w
https://www.nature.com/articles/s41467-026-70339-w
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